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井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 川井 大輔*; 横田 博紀*; 稲垣 嘉之; 久保 真治
Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 5 Pages, 2020/08
熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究では、脆性材料であるセラミックスを代替し得る、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で十分な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO層が生成したためと考えられる。本技術による容器状構造体を試作した。本報では、容器状構造体の耐食性を向上するための実施した熱処理の結果と容器状構造体の耐食性評価方法について報告する。
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
International Journal of Hydrogen Energy, 44(25), p.12583 - 12592, 2019/05
被引用回数:19 パーセンタイル:55.29(Chemistry, Physical)工業材料製の連続水素製造試験設備によるプラント機器技術(耐食性、機器性能)及び運転手順の信頼性を確証する水素製造試験に取り組んでいる。本プロセスを構成する3つの反応工程(ブンゼン反応工程,硫酸分解反応工程, HI分解反応工程)を連結した連続水素製造試験を実施し、10NL/h、8時間の水素製造に成功した。この試験を通じて明らかとなった高濃度ヨウ素溶液を移送する耐食定量ポンプの軸封部に固体ヨウ素が蓄積し、ポンプが停止する課題に対し、固体ヨウ素の溶解除去を狙いとした、気液を併用して軸封部に流通させる軸バリアを開発した。本技術開発を用いることで、20NL/h、31時間と水素製造時間を延伸させることに成功した。
笠原 清司; 今井 良行; 鈴木 孝一*; 岩月 仁; 寺田 敦彦; Yan, X.
Nuclear Engineering and Design, 329, p.213 - 222, 2018/04
被引用回数:21 パーセンタイル:90.78(Nuclear Science & Technology)原子力機構が開発を行っている商用高温ガス炉GTHTR300C(Gas Turbine High Temperature Reactor Cogeneration)を熱源とした、熱化学水素製造IS(iodine-sulfur)プロセスのフロー計算による概念設計を行った。水素製造効率を向上させる以下の革新的技術を提案し、プロセスに組み込んだ:ブンゼン反応排熱の硫酸フラッシュ濃縮への回収、硫酸濃縮塔頂からの硫酸溶液投入による硫酸留出の抑制、ヨウ化水素蒸留塔内でのヨウ素凝縮熱回収。熱物質収支計算により、GTHTR300Cからの170MWの熱によって約31,900Nm/hの水素製造が見積もられた。革新的技術と、将来の研究開発により期待される高性能HI濃縮、分解器、熱交換器の採用によって、50.2%の水素製造効率の達成が見込まれた。
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 久保 真治
Energy Procedia, 131, p.113 - 118, 2017/12
被引用回数:22 パーセンタイル:99.79(Energy & Fuels)ISプロセスは最も研究された熱化学水素製造プロセスである。現在、原子力機構は実用材料機器を用いた設備による試験の段階にある。主な課題は、プロセス全体の成立性と過酷な環境下での安定した水素製造の確証である。そのために、耐食材料を用いた水素製造能力100L/hの試験設備を作製した。初めに、工程ごとの試験により反応器や分離器の基礎的な性能を確認した。その後、全工程を接続して運転を行い、8時間連続での10L/hの水素製造に成功した。
野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1029 - 1038, 2016/11
原子力機構では、高温ガス炉の核熱利用技術として熱化学法ISプロセスの研究開発を行っている。工業材料を用いて100L/h規模の連続水素製造試験装置を製作した。初めに、本試験装置の各機器の機能確認を行うため、5つに分割された工程毎に試験を実施した。本報告では、5工程のうち、硫酸分解工程、HI蒸留工程及びHI分解工程の結果を示した。硫酸分解工程では、硫酸分解器による硫酸分解反応試験を行い、酸素製造量は供給硫酸量に比例することを示し、また、SO分解率は約80%であった。以上より、設計通りの性能を有していることを明らかにした。HI蒸留工程では、共沸以上のHIx水溶液を用いた蒸留試験を行い、塔頂から高濃度HI水溶液、塔底から共沸組成のHIx水溶液の生成を確認し、蒸留による分離が設計通りに行われていることを示した。HI分解工程では、HI分解器によるHI分解反応試験を行い、分解率約18%で安定した水素製造が可能であることを示し、設計通りの性能を有していることを示した。シリーズ(I)で示すブンゼン反応工程、HI濃縮工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。
田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1022 - 1028, 2016/11
原子力機構では、工業製材料を使用した100L/hr規模の連続水素製造試験装置を完成させた。連続水素製造試験に先立って、製作した各機器の機能確認を行うため、5つある工程の工程別試験をそれぞれ実施した。本発表では、5工程のうち、ブンゼン反応工程及びHI濃縮工程の結果を示した。ブンゼン反応工程では、供給された反応原料がブンゼン反応器において混合され、ブンゼン反応が進行しなければならない。反応原料のSOが全て溶液中に吸収されていることから、原料が確実に混合され、かつ、ブンゼン反応が速やかに進行していることを示し、ブンゼン反応器の機能が設計通りであることを明らかにした。HI濃縮工程では、製作した電解電気透析(EED)スタックを用いて、HI濃縮試験を実施した。その結果、既報の予測式に一致する濃縮性能を持つことを確認し、EEDスタックの機能確認を完了した。シリーズ(II)で示す硫酸工程, HI蒸留, HI分解工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。
井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 久保 真治; 勝山 仁哉; 稲垣 嘉之
Mechanical Engineering Journal (Internet), 3(3), p.15-00619_1 - 15-00619_8, 2016/06
原子力機構では、高温ガス炉の利用系として水素を製造する熱化学水素製造法(ISプロセス)の研究開発を進めている。ISプロセスには、濃硫酸を沸騰させて分解する過酷な腐食環境が含まれている。この腐食環境で十分な耐食性を有する材料としては、Fe-高Si合金とSiCの2種類の脆性材料が報告されている。延性のある炭素鋼の内側に耐沸騰硫酸用のFe-高Si合金を遠心鋳造によりライニングした2層管を作製し、その特性評価を実施した。Fe-高Si合金ライニング部は、沸騰硫酸中でも十分な耐食性を示した。Fe/Fe-高Si合金界面の評価として、熱サイクル試験(100C900C)を実施し、界面はく離はなかったが、界面近傍に割れが発生した。これは、FEMによる解析により加熱時の引張応力と片状黒鉛の析出が原因と考えられる。しかし、十分な界面強度を有することを確認した。
井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 久保 真治; 稲垣 嘉之
Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 6 Pages, 2015/05
原子力機構では、高温ガス炉の利用系として水素を製造する熱化学水素製造法(ISプロセス)の研究開発を進めている。ISプロセスには、濃硫酸を沸騰させて分解する過酷な腐食環境が含まれている。この腐食環境で十分な耐食性を有する材料としては、Fe-高Si合金とSiCの2種類の脆性材料が報告されている。延性のある炭素鋼の内側に耐沸騰硫酸用のFe-高Si合金を遠心鋳造によりライニングした2層管を作製し、その特性評価を実施した。Fe-高Si合金ライニング部は、沸騰硫酸中でも十分な耐食性を示した。Fe/Fe-高Si合金界面の評価として、熱サイクル試験(100C-900C)を実施し、界面はく離はなく、十分な界面強度を有することを確認した。
横山 須美; 佐藤 薫; 野口 宏; 田中 進; 飯田 孝夫*; 古市 真也*; 神田 征夫*; 沖 雄一*; 金藤 泰平*
Radiation Protection Dosimetry, 116(1-4), p.401 - 405, 2005/12
被引用回数:1 パーセンタイル:10.41(Environmental Sciences)高エネルギー陽子加速器施設における内部被ばく線量評価法及び空気モニタリング技術を開発するためには、高エネルギー陽子の加速に伴い、2次的に発生する中性子や陽子と空気構成成分との核破砕反応により空気中に生成される放射性核種の性状を明らかにしておく必要がある。このため、これらの核種のうち、まだ十分なデータが得られていない放射性塩素及び硫黄ガスの物理化学的性状を明らかにするために、Arと空気を混合したガスまたはエアロゾルを添加したArガスへの中性子照射実験を実施した。この結果、浮遊性放射性塩素は非酸性ガスとして、放射性硫黄は酸性ガスとして存在すること,放射性塩素及び硫黄ともにエアロゾルに付着すること,放射性塩素は壁面へ付着しやすいことが明らかとなった。
今井 誠*; 左高 正雄; 川面 澄*; 高廣 克己*; 小牧 研一郎*; 柴田 裕実*; 須貝 宏行; 西尾 勝久
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 230(1-4), p.63 - 67, 2005/04
被引用回数:8 パーセンタイル:52.8(Instruments & Instrumentation)高速重イオンの高速の固体中での挙動を調べるため重イオンビームの極薄い炭素フォイルにより電荷変換させたイオンの電荷分布を測定した。イオン電荷はイオンの電離,励起,荷電変換,阻止能、など放射線と物質の相互作用を研究するための基本的パラメターの一つであり重要である。本研究は従来ある平衡電荷測定ではなく、平衡に達する前の電荷分布の測定であることが特徴である。実験は東海研タンデム加速器からSイオンを加速し、重イオンスペクトロメータENMAを用いて行った。炭素フォイルの厚さは10g/cm-0.9g/cmの8種類、入射イオンは64MeVのSイオンを用いた。電荷6+から13+までのイオンを入射させ出射イオンは電荷6+から13+まで各々のフォイルにつき測定した。測定結果は測定結果をEikonal近似に基づくBesenbacherらの計算と比較した結果、入射イオン電荷が11+の場合以外はよく合わなかった。
栗原 和男; 田中 伊知朗*; 茶竹 俊行*; Adams, M. W. W.*; Jenney, F. E. Jr.*; Moiseeva, N.*; Bau, R.*; 新村 信雄
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 101(31), p.11215 - 11220, 2004/08
被引用回数:48 パーセンタイル:61.07(Multidisciplinary Sciences)原研原子炉JRR-3設置の生体高分子用中性子回折装置BIX-3を用いて、高い熱安定性を持つ由来ルブレドキシンの中性子結晶構造解析を行った。結晶化はH原子からのバックグラウンドを抑えるため重水中で行った。回折実験は常温で行い、1.5分解能でデータ収率81.9%を得た。立体構造モデルの精密化では、306個のH原子と50個のD原子及び37個の水和水を同定した。その結果、モデルの信頼性を示す因子及び因子は最終的に各々18.6%, 21.7%となった。この中性子解析により、X線解析では明確でなかったアミノ酸側鎖のO-D結合の方位を明らかにできた。また、主鎖のN-H結合のH原子は多くがD原子に置換されている一方で、その中で5つのH原子は置換されずに保たれていることがわかった。これはその周囲の高い構造安定性を示す。さらに中性子散乱密度図では、このタンパク質の高い熱安定性に寄与していると考えられているND末端のその周囲に広がる水素結合ネットワークを詳細に明らかにすることができた。
笠原 清司; Hwang, G.*; 中島 隼人; Choi, H.*; 小貫 薫; 野村 幹弘
Journal of Chemical Engineering of Japan, 36(7), p.887 - 899, 2003/07
被引用回数:67 パーセンタイル:88.08(Engineering, Chemical)熱化学的水素製造プロセスであるISプロセスについて熱効率に対する操作条件の影響を評価した。HI濃縮に電気透析(EED)セル,HIの分解反応にメンブレンリアクターを適用した。4つの操作条件(HI分解反応器の転化率,HI蒸留塔の還流比,HI蒸留塔の圧力,及びEEDセル直後のHI濃度)の感度解析を行った。EEDセル直後HI濃度が熱効率に最も大きい影響があり、熱効率が13.3%変動した。他の操作条件の熱効率への影響は2%以下であった。プロセスの非理想性(EEDセルの電気エネルギーロス,熱交換器のロス,及び排熱からの電力回収におけるロス)の影響が評価された。EEDセルのロスによる熱効率の損失は11.4%だった。熱交換器のロスによって熱効率は5.7%減少した。電力回収のロスは6.3%効率を低下させた。装置が改良された後には、最大の熱効率を得るためにEEDセル直後HI濃度のような操作条件を最適化すべきである。EEDセル,熱交換器及び排熱回収を理想的に行った条件の下では、操作条件を最適化したプロセスの熱効率は56.8%であった。
塩沢 周策; 小川 益郎; 稲垣 嘉之; 小貫 薫; 武田 哲明; 西原 哲夫; 林 光二; 久保 真治; 稲葉 良知; 大橋 弘史
Proceedings of 17th KAIF/KNS Annual Conference, p.557 - 567, 2002/04
核熱を用いた水素製造に関する開発研究が1997年1月から文部科学省の受託研究として開始された。HTTRに接続する水素製造システムはHTTRにより供給される10MWの核熱を用いて天然ガスの水蒸気改質により約4000m/hの水素が製造可能なように設計が進められている。HTTR水素製造システムは世界で初めて原子炉に接続されるものであり、実証試験を行う前に炉外実証試験を実施することとした。HTTR水素製造システムにおける制御性,安全性及び主要機器の性能を確証するために、約1/30スケールモデル炉外試験装置を建設した。炉外実証試験と平行して、安全審査や解析コード開発に必要な詳細データを取得するために、要素試験として触媒管の腐食試験,伝熱管や触媒管の水素同位体試験及び高温隔離弁の健全性試験を実施している。また,より効果的でさまざまな核熱利用に対して、ISプロセスと呼ばれる熱化学法による水素製造技術の基礎研究を進めている。本論文では原研におけるHTTR水素製造システム開発研究の現状と今後の計画を述べる。
倉田 有司; 橘 勝美; 鈴木 富男
日本金属学会誌, 65(4), p.262 - 265, 2001/04
熱化学水素製造プロセス(ISプロセス)では、腐食性の強いハロゲン及び硫酸を取り扱う。そのため、材料の機械的特性に及ぼす腐食の影響を調べることが必要である。本研究では、850の硫酸分解ガス環境において1000hの高温腐食を行った材料を用いて、高温引張特性に及ぼす腐食の影響を評価した。腐食試験装置にNガスと95%HSO(0.01mol/min)を流し、850で1000h、アロイ800H、ハステロイXR、インコネル600の強度試験片及び腐食試験片(短冊形及びU字曲げ)の高温腐食を行った。腐食は、表面腐食膜の形成、内部酸化と硫化からなる粒界侵食によって進行した。850での高温引張試験では、腐食後の材料の0.2%耐力、引張強さは、受入材の80%以上の値を示した。また、破断伸び、絞りも50%以上であることから、腐食による高温引張特性の著しい劣化は認められなかった。
倉田 有司; 鈴木 富男; 清水 三郎
JAERI-Research 2000-011, p.56 - 0, 2000/03
熱化学水素製造プロセス(ISプロセス)のHO+SO環境において、容器候補材料の選定に資するため、850で1000hまでの腐食試験を行った。この環境における腐食は、腐食膜の形成、剥離、均一腐食、内部酸化と硫化からなる粒界侵食である。耐食性が劣っているのは、SUS304、SUS316、ハステロイC276、優れているのは、2相ステンレスのSUS329J4Lである。そのほかのアロイ800H、ハステロイXRなどは中間の耐食性を示す。FeとCrを含む合金では、多くの場合、酸化膜は外側のFe酸化物、内側のCr酸化物からなる。Sはスケール/金属界面近傍や粒界侵食部に濃縮し、硫化物を形成する。この環境における腐食を粒界侵食深さで整理したとき、粒界侵食深さはほぼ放物線則によって表された。
井岡 郁夫; 森 順二*; 加藤 千明; 二川 正敏; 小貫 薫
Journal of Materials Science Letters, 18(18), p.1497 - 1499, 1999/00
被引用回数:8 パーセンタイル:36.47(Materials Science, Multidisciplinary)シリコンを15wt%以上含む鉄合金の硫酸中での耐食性発現機構を調べるため、沸騰硫酸下で生成した鉄-シリコン合金の耐食皮膜の特性を調べた。電解鉄(3N)とシリコン(4N)粉末を真空アーク溶解してFe-20%Si試験片を作製した。腐食試験は、50%及び95%の沸騰硫酸に浸せきして行った。50%硫酸の皮膜表面は金属光沢を、95%硫酸では金属光沢のない黒褐色を示した。オージェ電子分光法により、皮膜の組成は50%硫酸ではSiとO、95%硫酸ではSi,O,Sからなることがわかった。皮膜の生成速度は、95%硫酸の方が50%硫酸より約30倍速かった。また、X線光電子分光法により50%硫酸の皮膜はSiOであり、95%硫酸の皮膜はSiOとSiOであることがわかった。95%硫酸の皮膜中のSは分子状のままで存在する硫酸分子のSへの還元反応により生成される。両者の皮膜生成速度の違いは皮膜自体の緻密さによるものと考えられる。
中島 隼人; 池野谷 和彦*; 小貫 薫; 清水 三郎
化学工学論文集, 24(2), p.352 - 355, 1998/00
被引用回数:49 パーセンタイル:86.76(Engineering, Chemical)実験室規模の装置を用いて、熱化学水素製造法ISプロセスの閉サイクル連続水素製造試験を行った。酸生成反応、二液相分離、酸分解反応等に関する実験結果を考慮して全系物質収支を定めた。水素製造速度1.2dm(S,T,P)/hのもとで24時間の連続運転試験を行った結果、量論比の水素と酸素を安定に発生させることができた。運転の前後における循環溶液組成はほとんど変化しなかった。
井岡 郁夫; 小貫 薫; 二川 正敏; 栗木 良郎*; 名越 正泰*; 中島 隼人; 清水 三郎
材料, 46(9), p.1041 - 1045, 1997/09
95wt%硫酸及び50wt%硫酸の沸騰環境におけるFe-Si合金の腐食挙動を調べた。合金の耐食性は、硫酸組成に応じて特定のSi含有量にて急変した。合金を不働態化するために必要な臨界組成は、95wt%硫酸では9~10%Si,50wt%硫酸では12~15%Siの範囲に存在する。耐食性合金表面に形成される酸化皮膜をオージェ分光及びX線回折により調べた結果、皮膜は非晶質のSiOから成り、酸化性の95wt%硫酸中で生成する場合はSを含み、還元性の50wt%硫酸中で生成する場合はSを含まないことが判明した。皮膜成長速度は、母材のSi含有量と硫酸濃度に大きく依存した。
二川 正敏; 小貫 薫; Steinbrech, R. W.*
表面技術, 48(6), p.88 - 89, 1997/00
反応焼結法により形成されるシリコン含浸型炭化ケイ素(SiSiC)は、焼成過程における熱収縮が小さいために比較的大型構造物を作製し易いこと、長時間ではないが高温特性(変形、強度及び破壊靱性値)がシリコンの融点である1410Cまではほぼ一定であること、さらに腐食環境に対する保護膜となるシリカ皮膜の形成が期待できるなどの点から、一般金属材料では耐え得ない特殊環境下で使用できる構造材料として有望である。熱化学水素製造IS(Iodine-Sulfur)プロセスでは沸騰濃硫酸腐食環境下で耐える装置材料の選定が重要な課題であり、SiSiCは上述した理由により候補材料の一つである。そこで、SiSiCについて、沸騰95wt%硫酸中で1000時間に及ぶ腐食試験を実施し、腐食後強度試験及び破壊面観察及び皮膜の元素分析結果から沸騰濃硫酸腐食環境に対する耐食性を検討した。その結果、硫酸腐食後にシリカ皮膜が形成され、硫酸腐食、高温酸化、酸化+腐食後の曲げ強度には劣化がないことが分かった。これは、硫酸腐食環境中下でintrinsic/extrinsic flawに対するSiSiCの自己修復機能の発現を示唆している。
小貫 薫; 井岡 郁夫; 二川 正敏; 中島 隼人; 清水 三郎; 田山 一郎*
材料と環境, 46(2), p.113 - 117, 1997/00
熱化学水素製造法ISプロセス用装置材料の候補材選定を目的とした腐食試験を実施した。試験は微量のヨウ化水素酸を含む50wt%硫酸の95C及び120Cの環境、及び200~400CのHI/I/HOの混合気体環境にて行った。前者の環境では、タンタル、ジルコニウム、透明石英ガラス及び鉛が優れた耐食性を示した。テフロンPFAは、素材自体は耐食性を示したがヨウ素の浸透が認められた。後者の環境では、チタン及びハステロイC-276が優れた耐食性を示した。インコネル600及び1Cr-1/2Moもこれらに次ぐ小さな腐食速度であったが、インコネル600には粒界浸食が認められた。